En 1860 comenzó a escribir para la revista Atlantic Monthly, poesía y relatos cortos que no siempre firmaba con su nombre real, sino que aparecían como autoría de Flora Fairfield. Por esa época comenzó a trabajar también en un hospital como enfermera, durante la Guerra Civil estadounidense en el Hospital de la Unión de Georgetown D.C. labor que duró solo 6 semanas que abarcaron entre 1862 y 1863, ya que las condiciones insalubres del lugar ayudaron para que contrajera la fiebre tifoidea, por lo cual, fue enviada a casa después de un tratamiento basado en calomelanos, una droga cargada de mercurio que curaba la fiebre tifoidea pero que ocasionaba secuelas de por vida después.
Mientras estuvo en servicio solía escribirle cartas a su familia narrándoles las experiencias recolectadas en el lugar. Estas misivas eran publicadas en el Commonwealth y dieron origen a la obra Apuntes de un hospital que se publicó en 1863 y posteriormente, en 1869 fueron publicadas nuevamente con algunas reformas. Este trabajo le valió su primer reconocimiento crítico gracias a la capacidad que denotaba en ellas para escribir crónicas basadas en un agudo poder de observación mezclado con ingenio y humor. Al mismo tiempo se desempeñaba en diversos trabajos como institutriz, costurera o maestra hasta que finalmente pudo cumplir su sueño de volcarse por entero a la escritura.
Para mantener a su familia escribía relatos de misterio, mismos que aparecían con seudónimo. Pero también fue autora de novelas y cuentos apasionados y fogosos que firmaba bajo el seudónimo de A. M. Barnard. Ejemplos de estas obras son A Long Fatal Love Chase y Pauline´s Passion and Punishment, ella misma los definió como “peligrosos para mentes pequeñas” pero tienen la particularidad de que están tan bien escritos que hasta la fecha son de frecuente lectura, y en aquellos tiempos lograron un éxito comercial que le produjo 100 dólares inmediatos como pago a su trabajo. Están trazados bajo el esquema de los potboilers o relatos melodramáticos cuyos protagonistas son obstinados e implacables en la búsqueda de sus objetivos y suelen cobrar venganza en aquellos que los han humillado o frustrado.
En 1864 publica la novela Moods (Estados de ánimo) considerada altamente prometedora. Cuando la guerra terminó Alcott viajó durante un año a Europa como compañera de Anna Weld. Cuando regresó a Boston aceptó la dirección de una revista infantil: El museo de Merry y se convirtió en su principal contribuyente.
En total, es autora de unos 300 títulos de diversos géneros. También son de su autoría el cuento Work (trabajo) publicado en 1873 y la novela corta anónima Un moderno Mefistófeles que aborda los conflictos de una mujer que trata por todos los medios de escapar a la seducción de un personaje diabólico, misma que vio la luz en 1877 de manera póstuma trayendo consigo la sospecha de haber sido escrita por Julian Hawthorne. Un susurro en la oscuridad es otra obra editada póstumamente. Sin embargo, su labor literaria se inclinó más hacia las historias moralizadoras y literatura infantil.
El éxito arrollador llegó a través de la primera parte de Mujercitas publicada el 30 de septiembre de 1868, escrita a petición del editor Thomas Niles que deseaba una historia para jovencitas. Es la versión idealizada de su familia y su propia vida. Los lectores quedaron encantados con el sello romántico de la historia que se mezcla con el humor fresco, el realismo y los valores tradicionales a través de las anécdotas de cuatro hermanas que en el seno familiar sufren la transición de niñas a mujeres en el marco de la Guerra Civil en los Estados Unidos entre 1861 y 1865.
Esta historia está basada en la vida real de la escritora en la Ciudad de Concord, Massachussetts. Durante dos meses y medio la escritora se dedicó a escribir con fervor y dedicación la novela plasmando en ella su esencia y dejando su corazón en cada palabra, línea y frase contenida. Con seguridad, ésta fue la clave del éxito inmediato que le llevó a vender más de 2,000 copias de una historia que en seguida fue considerada un clásico.
No obstante, en algunas traducciones al castellano la novela pierde el encanto original a consecuencia de las reformas que las ediciones baratas le han hecho transformándola en una historia cursi y simplista, cuando en la realidad es tan hermosa que supuso una revolución literaria en Norteamérica. No olvidemos que en aquella época las señoritas debían guiarse por conductas establecidas escrupulosamente de acuerdo a las normas sociales.